Archive for 読みたい論文

[読みたい論文] 希土類で起こることはカルシウムでも起こる、のか?

カルシウムおすすめ。

σ結合メタセシスが簡単に起こる、希少でない金属元素です。

[Organometallics 2017, 36 (20), 3981–3986]
Hydrocarbon-Soluble Bis(trimethylsilylmethyl)calcium and Calcium–Iodine Exchange Reactions at sp2-Hybrized Carbon Atoms (Koch, Alexander; Wirgenings, Marino; Krieck, Sven; Gテカrls, Helmar; Pohnert, Georg; Westerhausen, Matthias)
Web: http://dx.doi.org/10.1021/acs.organomet.7b00592

Graphical Abstractお借りしますね。

 

カルシウムの化学的性質は、希土類と似ているところがあって、イッテルビウム(Yb)上で起こる反応は、かなりの確率でカルシウムでも起こりうる(と思う)んです。

銅鉄なんとかではありませんが、たくさん報告されている、比較的高価な希土類の反応をベースに、カルシウムの化学を追いかけて行くのも、案外いいんじゃないかなと。

上記の論文での反応も、配位子交換というか、σ結合メタセシスというか、希土類では割とありがちなものですね。ああなるほどという感じ。希土類はソフトなヨウ化物イオンをポイッと放出しがちなんですが、カルシウムも、なんですね。

 

あまりにも希土類と似ているので、違いを探したくなります。

そんなわけで、読みたい論文に追加です。

 

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[読みたい論文] u2価を3価を行ったり来たりあなたの心をk (以下略

一部のおっさんにしかわからんタイトル。

これ聴いたの40代になってからですよ。B’zの松本孝弘さんのギターがやり過ぎなくらい輝いているあれ。

[J. Am. Chem. Soc. 2017, 139 (42), 14861–14864]
End-On Bridging Dinitrogen Complex of Scandium (Woen, David H.; Chen, Guo P.; Ziller, Joseph W.; Boyle, Timothy J.; Furche, Filipp; Evans, William J.)
Web: http://dx.doi.org/10.1021/jacs.7b08456

Graphical Abstractお借りしますね。

 

Prof. W. J. Evans。希土類錯体といえばこの人か奥田先生。

 

窒素分子1つが2つのスカンジウム錯体にend-onで取り込まれ、光照射で取り込まれていた窒素分子が放出されるという内容のようです。side-onタイプの希土類錯体はこれまでにも報告されているのですが、end-onタイプのものは初めてらしいです。

んで、窒素分子を取り込んだスカンジウムの価数が3、取り込む前or放出後のが2、と。ん?

…2?

2価の希土類錯体といえば、私が卒業研究をしていた頃はユウロピウム(Eu)とサマリウム(Sm)とイッテルビウム(Yb)くらいしかな買ったのですが、その後様々な2価の希土類錯体が報告され、とうとうスカンジウムですか。

無理くり還元して得られた2価の希土類、面白い反応性を示してくれるのではと期待しています。

そんなわけで、読みたい論文に追加です。

 

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鉄、しかも0価ですか。

触媒の不純物が気になるところですが、そのあたりのこともチェック済みなのでしょう。

[J. Am. Chem. Soc. 2017, 139 (42), 14849–14852]
Iron-Catalyzed Regioselective Anti-Markovnikov Addition of C–H Bonds in Aromatic Ketones to Alkenes (Kimura, Naoki; Kochi, Takuya; Kakiuchi, Fumitoshi)
Web: http://dx.doi.org/10.1021/jacs.7b08385

Graphical Abstractお借りしますね。

 

垣内先生@慶應大学。

配位性官能基を持つ芳香族炭化水素のo-アルキル化。アルキル源はアルカンで、形式的には付加反応。

反応そのものは村井研究室発のものの流れですが、ルテニウム触媒などだけではなく、鉄触媒でも反応が進むと言うのが論文の売りのようです。

この鉄触媒、0価ですよね。想像でですが、おそらく0価/2価の触媒サイクルを反応機構として考えているのではないかな、と。

個人的に気になったのが、この鉄触媒の合成法。Supporting Informationを読む限り、文献記載の方法でと言うことですが、–30℃で保存とは。
取り扱いが大変そうです。

ちなみにどうやって合成したか、文献をたどると

[Organometallics 2011, 30 (17), 4720–4729]
Iron Hydride Complexes Bearing Phosphinite-Based Pincer Ligands: Synthesis, Reactivity, and Catalytic Application in Hydrosilylation Reactions (Bhattacharya, Papri; Krause, Jeanette A.; Guan, Hairong)
Web: http://dx.doi.org/10.1021/om2005589

フルペーパー。読みたい、読めない。

そんなわけで、読みたい論文に追加です。

 

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【ほぼ日替わり】本日のおすすめ論文 (2017/8/4)

リアルタイムで更新中。

[Chem. Commun. 2017, 53, 8723–8726.] Enhancing thermally activated delayed fluorescence characteristics by intramolecular B-N coordination in a phenylpyridine-containing donor-acceptor [small pi]-system
Matsuo, Kyohei; Yasuda, Takuma
Tag: EL, FL, D-A, DF, TADF
http://dx.doi.org/10.1039/C7CC04875K

袖岡先生@理研。
[Chem. Commun. 2017, 53, 8751–8754.]
Specific fluorescence labeling of target proteins by using a ligand-4-azidophthalimide conjugate
Chiba, Kosuke; Asanuma, Miwako; Ishikawa, Minoru; Hashimoto, Yuichi; Dodo, Kosuke; Sodeoka, Mikiko; Yamaguchi, Takao
Tag: FL
http://dx.doi.org/10.1039/C7CC03252H

自己組織化単分子膜
[RSC Adv. 2017, 7, 37076–37085.]
Optical-signal-enhancing metasurface platforms for fluorescent molecules at water-transparent near-infrared wavelengths
Kurosawa, Hiroyuki; Iwanaga, Masanobu
Tag: IR, FL, ML, QY, SAM, NIR
http://dx.doi.org/10.1039/C7RA05664H

ナノファイバー
[RSC Adv. 2017, 7, 37168–37174.]
Superhydrophobic surfaces with fluorinated cellulose nanofiber assemblies for oil-water separation
Bashar, M. Mahbubul; Zhu, Huie; Yamamoto, Shunsuke; Mitsuishi, Masaya
Tag: CA, WCA, SHS, Hx, HC, CNF, NF, Hex
http://dx.doi.org/10.1039/C7RA06316D

[RSC Adv. 2017, 7, 37302–37309.] A push-pull silafluorene fluorophore for highly efficient luminescent solar concentrators
Gianfaldoni, Federico; De Nisi, Francesca; Iasilli, Giuseppe; Panniello, Annamaria; Fanizza, Elisabetta; Striccoli, Marinella; Ryuse, Daiki; Shimizu, Masaki; Biver, Tarita; Pucci, Andrea
Tag: LSC, Mat, PMMA, PY, Per
http://dx.doi.org/10.1039/C7RA08022K

[J. Nat. Prod. 2017, 80, 2156–2160.] A Cyclopeptide and a Tetrahydroisoquinoline Alkaloid from Ophiorrhiza nutans
Onozawa, Tadayoshi; Kitajima, Mariko; Kogure, Noriyuki; Peerakam, Nichakan; Santiarworn, Dammrong; Takayama, Hiromitsu
Tag: THIQ, 244-63-3
http://dx.doi.org/10.1021/acs.jnatprod.7b00290

[J. Nat. Prod. 2017, 80, 2045–2050.] Sulawesins A?C, Furanosesterterpene Tetronic Acids That Inhibit USP7, from a Psammocinia sp. Marine Sponge
Afifi, Ahmed H.; Kagiyama, Ippei; El-Desoky, Ahmed H.; Kato, Hikaru; Mangindaan, Remy E. P.; de Voogd, Nicole J.; Ammar, Nagwa M.; Hifnawy, Mohammed S.; Tsukamoto, Sachiko
Tag: C, 110-00-9
http://dx.doi.org/10.1021/acs.jnatprod.7b00184

[J. Med. Chem. 2017, 60, 6384–6399.] Probing the Hydrophobic Binding Pocket of G-Protein-Coupled Lysophosphatidylserine Receptor GPR34/LPS1 by Docking-Aided Structure?Activity Analysis
Sayama, Misa; Inoue, Asuka; Nakamura, Sho; Jung, Sejin; Ikubo, Masaya; Otani, Yuko; Uwamizu, Akiharu; Kishi, Takayuki; Makide, Kumiko; Aoki, Junken; Hirokawa, Takatsugu; Ohwada, Tomohiko
Tag: Pr, PCR, FA, PhH, BZ, tBu, t-Bu, Bu, HM, MD, GPCR, LCFA, GPGR
http://dx.doi.org/10.1021/acs.jmedchem.7b00693

[J. Med. Chem. 2017, 60, 6089–6097.] Potent Body Weight-Lowering Effect of a Neuromedin U Receptor 2-selective PEGylated Peptide
Kanematsu-Yamaki, Yoko; Nishizawa, Naoki; Kaisho, Tomoko; Nagai, Hiroaki; Mochida, Taisuke; Asakawa, Tomoko; Inooka, Hiroshi; Dote, Katsuko; Fujita, Hisashi; Matsumiya, Kouta; Hirabayashi, Hideki; Sakamoto, Junichi; Ohtaki, Tetsuya; Takekawa, Shiro; Asami, Taiji
Tag: NMU, PE, PEG, ret
http://dx.doi.org/10.1021/acs.jmedchem.7b00330

[Polymer 2017, 123, 194–202.] Biodegradable polycaprolactone nanofibres with Î?-chitosan and calcium carbonate produce a hemostatic effect
Park, Jun-Yong; Kyung, Kyu-Hong; Tsukada, Kosuke; Kim, Sae-Hoon; Shiratori, Seimei
Tag: Ca, Na, US, CHIT, CHI, CTS, PCL, CS, Na2CO3, CaCO3, ?????
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0032386117306729

[Polymer 2017, 123, 100–106.] Introduction of functional groups to reactive ABA block-copolymers composed of poly(2-methacryloyloxyethyl phosphorylcholine) and poly(glycidyl methacrylate) for spontaneous hydrogel formation
Chantasirichot, Surasak; Inoue, Yuuki; Ishihara, Kazuhiko
Tag: DP, APBA, DEA, Deanol, ET, R, MWD, BCP, ARGET, PBA, FG, ATRP, RP, Nu, PMPC, ATR, PGMA
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0032386117306699

[Polymer 2017, 123, 81–86.] Thermodynamically stable, highly emissive poly(diphenylacetylene) derivative containing long alkyl side chain without silylene linkage
Jin, Young-Jae; Kawamura, Yuto; Teraguchi, Masahiro; Aoki, Toshiki; Kwak, Giseop
Tag: PDPA, Alk, PL, QY, 67-66-3, PhMe, TolH, TG, TGA, DSC
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0032386117306705

[Polymer 2017, 123, 73–80.] Stereocomplex formation of poly(l-lactide)-poly(ε-caprolactone) multiblock copolymers with Poly(d-lactide)
Jikei, Mitsutoshi; Yamadoi, Yuta; Suga, Takahiro; Matsumoto, Kazuya
Tag: TPE, HS, LL, XR, CL, LA, TPS, DMA, DSC, XRD
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0032386117306717

[Polymer 2017, 123, 39–48.] Evaluation of free volume and anisotropic chain orientation of TrÃ?ger’s base (TB)-based microporous polyimide/copolyimide membranes
Zhuang, Yongbing; Ando, Shinji
Tag: OP, PI
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0032386117306596

[Polymer 2017, 123, 179–183.] Stress-strain measurement of ultra-thin polystyrene films: Film thickness and molecular weight dependence of crazing stress
Hasegawa, Hiroki; Ohta, Takashi; Ito, Kohzo; Yokoyama, Hideaki
Tag: PSt, OTS, PS
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0032386117306778

[Tetrahedron 2017, 73, 5214–5219.] Synthesis of heterocyclic compounds with adamantane-like cage structures consisting of phosphorus, sulfur, and carbon
Kutsumura, Noriki; Ohshita, Ryuichiro; Horiuchi, Jumpei; Tateno, Kotaro; Yamamoto, Naoshi; Saitoh, Tsuyoshi; Nagumo, Yasuyuki; Kawai, Hidetoshi; Nagase, Hiroshi
Tag: 611-74-5, AdH, Ada, 98-86-2, C, Het, PhH, BZ, S, PhMe, TolH
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0040402017307408

全合成
[Tetrahedron 2017, 73, 5063–5071.]
Asymmetric total syntheses of teretifolione B and methylteretifolione B via Diels-Alder reaction of optically active pyranobenzyne and substituted furans
Katakawa, Kazuaki; Kainuma, Mika; Suzuki, Katsuya; Tanaka, Saori; Kumamoto, Takuya
Tag: as, AC, 110-00-9, DA
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0040402017306932

[Tetrahedron Lett. 2017, 58, 3337–3340.] Synthesis of cyanofuroxans from 4-nitrofuroxans via CC bond forming reactions
Matsubara, Ryosuke; Ando, Akihiro; Hayashi, Masahiko
Tag: CN, NO
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0040403917308511

有機半導体
[Nature Communications 2017, 8, 173.]
Hole-phonon coupling effect on the band dispersion of organic molecular semiconductors
Bussolotti, F.; Yang, J.; Yamaguchi, T.; Yonezawa, K.; Sato, K.; Matsunami, M.; Tanaka, K.; Nakayama, Y.; Ishii, H.; Ueno, N.; Kera, S.
Tag: MSC, PE, AR, UPS, UV, PS, RUB, SC, OSC, OS
https://doi.org/10.1038/s41467-017-00241-z

全合成 白金触媒 ヒドロシリル化
[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9962–9966.]
Total Synthesis of (-)-N-Methylwelwitindolinone?B Isothiocyanate
Reyes, Julius R.; Xu, Jiasu; Kobayashi, Kenichi; Bhat, Vikram; Rawal, Viresh H.
Tag: Alk, as, IND
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201705322

[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9920–9923.] Highly Bent 1,3-Digerma-2-silaallene
Sugahara, Tomohiro; Sasamori, Takahiro; Tokitoh, Norihiro
Tag: Si
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201706297

[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9829–9832.] Crystalline Neutral Allenic Diborene
Lu, Wei; Li, Yongxin; Ganguly, Rakesh; Kinjo, Rei
Tag: Het, XR, DB, TMP, PMe3, C3H4, XRD
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201704887

[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9796–9801.] Electrochemical TERS Elucidates Potential-Induced Molecular Reorientation of Adenine/Au(111)
MartÃ?n?SabanÃ?s, Natalia; Ohto, Tatsuhiko; Andrienko, Denis; Nagata, Yuki; Domke, Katrin F.
Tag: TE, EC, A
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201704460

[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9723–9726.] One Model, Two Enzymes: Activation of Hydrogen and Carbon Monoxide
Ogo, Seiji; Mori, Yuki; Ando, Tatsuya; Matsumoto, Takahiro; Yatabe, Takeshi; Yoon, Ki-Seok; Hayashi, Hideki; Asano, Masashi
Tag: Pv, Cat, C, H, FC, CODH, CO
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201704864

[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9715–9718.] Identification of a Stable ZnII?Oxyl Species Produced in an MFI Zeolite and Its Reversible Reactivity with O2 at Room Temperature
Oda, Akira; Ohkubo, Takahiro; Yumura, Takashi; Kobayashi, Hisayoshi; Kuroda, Yasushige
Tag: R, MO, QC, ZL
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201702570

自己集合
[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9608–9613.]
Secondary-Structure-Driven Self-Assembly of Reactive Polypept(o)ides: Controlling Size, Shape, and Function of Core Cross-Linked Nanostructures
Klinker, Kristina; SchÃ?fer, Olga; Huesmann, David; Bauer, Tobias; CapelÃ?a, Leon; Braun, Lydia; Stergiou, Natascha; Schinnerer, Meike; Dirisala, Anjaneyulu; Miyata, Kanjiro; Osada, Kensuke; Cabral, Horacio; Kataoka, Kazunori; Barz, Matthias
Tag: NS, BCP, CCL, DSA, SA
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201702624

[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9487–9491.] Catalyst-Controlled, Enantioselective, and Diastereodivergent Conjugate Addition of Aldehydes to Electron-Deficient Olefins
Kan, S. B. Jennifer; Maruyama, Hiroki; Akakura, Matsujiro; Kano, Taichi; Maruoka, Keiji
Tag: CA, H, NH2, HB
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201705546

[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9459–9462.] Design of a Tunable Self-Oscillating Polymer with Ureido and Ru(bpy)3 Moieties
Masuda, Tsukuru; Shimada, Naohiko; Sasaki, Taira; Maruyama, Atsushi; Akimoto, Aya Mizutani; Yoshida, Ryo
Tag: UCST, 57-13-6, PALL, CST
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201705277

自己集合 ナノファイバー
[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9410–9414.]
In Situ Synthesis of a Supramolecular Hydrogelator at an Oil/Water Interface for Stabilization and Stimuli-Induced Fusion of Microdroplets
Nishida, Yuki; Tanaka, Akiko; Yamamoto, Shota; Tominaga, Yudai; Kunikata, Nobuaki; Mizuhata, Minoru; Maruyama, Tatsuo
Tag: NF, SA
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201704731

ナノ粒子
[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9381–9385.]
Mild Hydrogenation of Amides to Amines over a Platinum-Vanadium Bimetallic Catalyst
Mitsudome, Takato; Miyagawa, Kazuya; Maeno, Zen; Mizugaki, Tomoo; Jitsukawa, Koichiro; Yamasaki, Jun; Kitagawa, Yasutaka; Kaneda, Kiyotomi
Tag: V, Cat, Pt, NH2, NP
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201704199

固体高分子形燃料電池
[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9371–9375.]
Operando 3D Visualization of Migration and Degradation of a Platinum Cathode Catalyst in a Polymer Electrolyte Fuel Cell
Matsui, Hirosuke; Ishiguro, Nozomu; Uruga, Tomoya; Sekizawa, Oki; Higashi, Kotaro; Maejima, Naoyuki; Tada, Mizuki
Tag: CT, Pt, NEXAFS, XANES, FC, CL, CCL, ABS, ADT, PEFC, Nf, MEA
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201703940

[Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9367–9370.] Coupling of Magnetic and Elastic Domains in the Organic?Inorganic Layered Perovskite-Like (C6H5C2H4NH3)2FeIICl4 Crystal
Nakayama, Yuki; Nishihara, Sadafumi; Inoue, Katsuya; Suzuki, Takashi; Kurmoo, Mohamedally
Tag: AFM
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201703898

リビングラジカル重合
[J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 10551–10560.]
Solvent-Selective Reactions of Alkyl Iodide with Sodium Azide for Radical Generation and Azide Substitution and Their Application to One-Pot Synthesis of Chain-End-Functionalized Polymers
Wang, Chen-Gang; Goto, Atsushi
Tag: SCN, R, Alk, Na, RP, LRP, NaN3, OTS
http://dx.doi.org/10.1021/jacs.7b05879

[J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 10456–10460.] Raman Optical Activity Reveals Carotenoid Photoactivation Events in the Orange Carotenoid Protein in Solution
Fujisawa, Tomotsumi; Leverenz, Ryan L.; Nagamine, Momoka; Kerfeld, Cheryl A.; Unno, Masashi
Tag: ROA, OCP, QC, RCP
http://dx.doi.org/10.1021/jacs.7b05193

[J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 10374–10381.] Super-Photostable Phosphole-Based Dye for Multiple-Acquisition Stimulated Emission Depletion Imaging
Wang, Chenguang; Taki, Masayasu; Sato, Yoshikatsu; Fukazawa, Aiko; Higashiyama, Tetsuya; Yamaguchi, Shigehiro
Tag: SE, FL, CT, QY, em, Ab, TPA, ICT
http://dx.doi.org/10.1021/jacs.7b04418

鳶巣先生@大阪大。 クロスカップリング ニッケル触媒
[J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 10347–10358.]
Combined Theoretical and Experimental Studies of Nickel-Catalyzed Cross-Coupling of Methoxyarenes with Arylboronic Esters via C?O Bond Cleavage
Schwarzer, Martin C.; Konno, Ryosuke; Hojo, Takayuki; Ohtsuki, Akimichi; Nakamura, Keisuke; Yasutome, Ayaka; Takahashi, Hiroaki; Shimasaki, Toshiaki; Tobisu, Mamoru; Chatani, Naoto; Mori, Seiji
Tag: AE, RE, Ni, Cat, TM, H, TS, Ea, OA, DFT, CC, Ar, BA
http://dx.doi.org/10.1021/jacs.7b04279

[J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 10188–10191.] Chemoselective Asymmetric Intramolecular Dearomatization of Phenols with α-Diazoacetamides Catalyzed by Silver Phosphate
Nakayama, Hiroki; Harada, Shingo; Kono, Masato; Nemoto, Tetsuhiro
Tag: Ag, as, PhOH
http://dx.doi.org/10.1021/jacs.7b04813

[J. Agric. Food Chem. 2017, 65, 6131–6139.] Occurrence of the (2R,3S)-Isomer of 2-Amino-3,4-dihydroxybutanoic Acid in the Mushroom Hypsizygus marmoreus
Ito, Tomokazu; Yu, Zhuoer; Yoshino, Issei; Hirozawa, Yurina; Yamamoto, Kana; Shinoda, Kiyotugu; Watanabe, Akira; Hemmi, Hisashi; Asada, Yasuhiko; Yoshimura, Tohru
Tag: AA
http://dx.doi.org/10.1021/acs.jafc.7b01893

[読みたい論文] テトラハロジボラン: 全部面倒見ます。

ぐるぐるぐるぐる。

このGA眺めてると目が回りそうになりました。

[Chem. Commun. 2017, 53 (59), 8265–8267]
Simple solution-phase syntheses of tetrahalodiboranes(4) and their labile dimethylsulfide adducts (Arrowsmith, Merle; Bohnke, Julian; Braunschweig, Holger; Dei[German sz ligature}enberger, Andrea; Dewhurst, Rian D.; Ewing, William C.; Horl, Christian; Mies, Jan; Muessig, Jonas H.)
Web: http://dx.doi.org/10.1039/C7CC03148C

Graphical Abstractお借りしますね。

 

テトラメトキシジボランを出発原料とする、テトラハロジボランの合成に関する論文のようです。

まずテトラメトキシジボランと3臭化ホウ素を反応させてテトラブロモジボラン、つまり4臭化ジボランにして、そこからフッ化物と塩化物とヨウ化物に変換でき、塩化物からはフッ化物とヨウ化物に変換できる、ということらしいです。テトラメトキシジボランにも変換できそうです。

ジボラン-ジメチルスルフィド化合物も合成可能(しかもグラムスケール)っぽい。

合成法もですが、精製法も気になるところですね。

そんなわけで、読みたい論文に追加です。

 

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[読みたい論文] それ、配位子ではなくて塩基では?

[読みたい論文] 熱異性化の半減期が2700年

[読みたい論文] Prof. Tilleyの研究範囲がさらに広まった模様

 

 

 

 

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